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曾明华团队在Angew. Chem. Int. Ed.发表多米诺反应最新研究成果

编辑:   来源:      发布日期:2018-12-25   浏览:次

 

近日,我校国产精品综合久久第一页曾明华教授团队在国际期刊Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201813829国际化学领域最权威的两大学术期刊之一,影响因子12.102) 上发表题为Tracking the Process of Solvothermal Domino Reaction Leading to a Stable Triheteroarylmethyl Radical: A Combined Crystallography and Mass Spectrometry Study(联用晶体学及质谱技术跟踪产生稳定三杂芳基甲基自由基的溶剂热多米诺反应研究)的论文。

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化学研究的核心目标之一是理解化学键的形成和化学反应的进行方式。以多米诺反应为代表的串联反应经多步连续反应,可以一锅得到结构复杂的特定产物;伴随反应步骤的逐级增加,将有效提高反应的原子经济性并提升产物复杂性和可控性,同时有利于减少对环境有害的有机溶剂使用,是一种绿色、高效合成具有复杂结构分子的理想方法。探索并发现新型的多米诺反应,揭示其反应的过程及机理,将有助于人们更好的理解化学反应本质并极大地促进复杂目标物的可控串联合成,显然这是跟踪和解析反应过程及其机理的前沿关键挑战。

在上述研究中,曾明华教授及其团队发现了世界上最长的新型串联反应(14步),并高产率得到新型的三杂芳基甲基自由基终产物。在产物中新生成了12个化学键(9C-N键,3C-C键)和3个五元杂环。综合利用电喷雾质谱、X-射线晶体学、多种同位素标记等手段,跟踪了超级串联反应过程,并解析了每一步的反应机理。令人惊讶的是,溶剂甲醇在反应过程中经历了罕见的三重C-H键及C-O键活化,而生成此新型自由基终产物的关键步骤是叔醇碳氧键的均裂。这打破了自1900年以来,仅仅通过碳负离子氧化生成三芳基甲基自由基的方法局限,为有机自由基化学发展开启了新的窗口。课题组进行中的后续研究正朝着拓展该类新型自由基的系列化合成、性质研究及功能应用快速推进。

曾明华教授团队以功能配合物的定向构筑、组装过程与机理及其功能调控和有机合成方法学及配位催化机理为主要研究目标。结合现有的质谱、光谱和晶体学技术,依托国家大科学装置(同步辐射光源、强磁场等)和理论计算平台,从不同物相、多维度、跨尺度揭示复杂体系内在化学行为,为复杂分子簇合物和特定有机分子体系的定向设计与可控制备,提供新思路和新方法;并拓展其在癌症诊疗、能量储存与转换、离子/电子输运等方面的潜在应用。团队于20175月完成实验室基础设施建设,20187月一期仪器平台建设完成并对外开放服务。至今以湖北大学为通讯单位发表文章26篇,其中包括Angew. Chem. Int. Ed. (2篇,IF =12.102)Chem. Sci.(1篇,IF =9.063)Coord. Chem. Rev. (1篇,IF =14.499)Chem. Comm.(1篇,IF =6.290)Org. Lett.(1篇,IF =6.492)Chem. Eur. J.(3篇,IF =5.160)Inorg. Chem.(5篇,IF =4.700)

 

 

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